Unnsteinn Árnason hóf sinn tónlistaferil í Tónlistaskóla Mosfellsbæjar og lauk þaðan miðprófi á klassískan gítar undir leiðsögn Kristins Árnasonar. Árið 2008 hóf hann nám við Söngskólann í Reykjavík, var fyrst undir leiðsögn Alexanders Ashworth og síðan Garðars Thórs Corters, Viðars Gunnarssonar og Krystynu Cortes píanóleikara. Árið 2012 fékk Unnsteinn styrk úr Menningarsjóði Vilhjálms Vilhjálmssonar og árið 2013 vann hann keppnina ,,Ungir Einleikarar“ og söng með Sinfóníuhljómsveit Íslands, Eldborg, Hörpu.

Á árunum 2013- 2017 stundaði Unnsteinn áframhaldandi söngnám við tónlistaskólann í Vínarborg undir leiðsögn Karlheinz Hanser. Á námstíma sínum tók hann m.a. þátt í eftirfarandi uppfærslum: Young singer Project við Salzburger Festspile, á einni af stærstu óperuhátíðum heims og 2017 í kammeróperu Theater an der Wien sem Lautsprecher í Kaiser von Atlantis.

Unnsteinn varð síðan, að námi loknu, fastráðinn við Tiroler Landestheater í Innsbruck og starfaði þar til ársins 2021. Þar var hann meðal annars í eftirfarandi hlutverkum/óperusýningum: Luther und Crespel/Hoffmanns Erzählungen; Raimondo/Rienzi, Zuniga/Carmen; Pietro/Simon Boccanegra, Lothario/Mignon; Masetto/Don Giovanni, Abimelech/Samson et Dalila; Sparafucile og Monterone/Rigoletto; Eremit/Der Freischütz og Júníus/The rape of Lucretia.

Unnsteinn var valin efnilegasti ungi söngvarinn við Austurísku Tónlistarverðlaunin 2019 fyrir túlkun sína á Mr. Kofner í óperunni Der Konsul eftir Menotti.

Á leikárinu 2021-2022 söng Unnsteinn Sarastro í Töfraflautunni eftir Mozart í Innsbruck og hlutverkið Polyphem í nýrri óperu Die Odyssee við óperuna í Zürich. Sumarið 2022 söng Unnsteinn við Bregenzer Festspiele, hlutverkin Comissario í Madame Butterfly eftir Puccini og Walinoff/Governatore í Siberia eftir Umberto Giordano.

Hann fór með hlutverk Guglielmos í "Cosi fan tutte" (Mozart) í fyrstu uppfærslu Kammeróperunar í Iðnó í oktober 2022 .

2023 mun Unnsteinn syngja hlutverk Comissario í Madame Butterfly í nýrri uppfærslu íslensku Óperunnar.